Страшные вести из Африки приносит доктору Айболиту обезьянка Чичи. Все ее сородичи заболели и больше не хотят прыгать с пальмы на пальму, есть бананы и озорничать. Айболит немедленно отправляется в путь, а компанию ему составляют сама Чичи и верный пес Авва. В дороге на путешественников нападает разбойник Бармалей со своими слугами. Злодей не хочет, чтобы обезьянки выздоровели, а потому сначала берет доктора и его друзей в плен, а затем бросает их за борт. К счастью, Айболиту, Авве и Чичи удается спастись и добраться до берегов Африки. Однако Бармалей тоже не дремлет и намеревается всеми способами помешать главным героям…

• Народный артист СССР Ролан Быков не только стал режиссером и автором сценария фильма, но и сыграл в нем роль главного злодея Бармалея. 
• Музыку к фильму написал Борис Чайковский. “Айболит-66” - его вторая совместная работа с Роланом Быковым. В 1963 году Чайковский создал партитуру к кинокомедии “Пропало лето”, одним из режиссеров которой выступил Ролан Быков.
• Помимо “Айболита-66”, Олег Ефремов (доктор айболит) и Алексей Смирнов (веселый работник) снимались вместе в фильмах “Командировка” (1961), “Война и мир” (1965), “Спасите утопающего” (1968).